Schönborn leitet Österreichs Hauptstadterzbistum seit 1995; er übernahm es auf dem Höhepunkt eines Missbrauchsskandals um seinen Vorgänger Kardinal Hans Hermann Groer (1919-2003). Auch als Vorsitzender der Österreichischen Bischofskonferenz warb und wirbt Schönborn in Dialogprozessen auf verschiedenen Ebenen um neues Vertrauen für die Kirche. Im Vatikan gehört Schönborn zu den Vertrauten von Papst Franziskus.
Zu Schönborns Schwerpunkten zählt die moderne Großstadtseelsorge. Die Erosion der Katholikenzahl in Österreich konnte er verlangsamen. Die internationale Drehscheibe Wien nutzt der Dominikaner, der 1998 zum Kardinal erhoben wurde, zu Kontakten mit den Ostkirchen. Schönborn zählt zu den Mitarbeitern am Weltkatechismus und war Initiator des Jugendkatechismus "YouCat". Der Kardinal war auch Vorsitzender der Österreichischen Bischofskonferenz.
