Am 16. August 1961, drei Tage nach dem Mauerbau, ernannte Papst Johannes XXIII. ihn zum Bischof des damaligen Bistums Berlin, das 1994 zum Erzbistum erhoben wurde, und verlieh ihm kurz darauf den persönlichen Titel eines Erzbischofs.
Teilnehmer am Zweiten Vatikanischen Konzil
In seinen 18 Jahren an der Spitze des Bistums wandte Bengsch (1921-1979) sich gegen die Versuche des DDR-Regimes, die Einheit des auf West-Berliner und DDR-Gebiet liegenden Bistums zu schwächen. Von 1962 bis 1965 nahm Bengsch am Zweiten Vatikanischen Konzil teil und wurde von Papst Paul VI. danach zum Kardinal erhoben.